Em 2012, Natália foi aos Jogos Olímpicos de Londres mais como reconhecimento do seu talento do que pelo que poderia vir a fazer em quadra. Jogou pouco, recuperando-se de cirurgia, mas faturou o ouro olímpico no vôlei. No Rio, em agosto, o cenário tende a ser completamente diferente. A versátil jogadora foi eleita, neste domingo, a MVP (mais valiosa) do Grand Prix, principal teste para o Rio-2016. Em ótima fase, Natália voltou a mostrar para o técnico José Roberto Guimarães que pode jogar tanto como ponteira quanto como oposta. Em quatro jogos na fase final do Grand Prix, fez 60 pontos. Isso apesar de o Brasil ter disputado apenas 14 sets - fez 3 a 0 na Tailândia, na Rússia e na Holanda. No ataque, só teve aproveitamento pior do que de Sheilla, colocando 41% das bolas no chão, contra 48% da veterana. Também foi muitíssimo bem no bloqueio, com 11 pontos, em que se pese não ser das jogadoras mais altas. Nas estatísticas oficiais da FIVB, ainda foi a terceira melhor passadora da fase final.
Além de Natália, o Brasil ainda colocou duas atletas na seleção ideal do torneio: Sheilla, como melhor ponteira (função na qual jogou algumas partidas, ainda que seja uma oposta), e Thaisa, segundo melhor central. O time ideal ainda teve a central Rachael Adams, o ponteira Kimberly Hill, ambas dos EUA, e, de forma contestável, a líbero chinesa Lin Li e a levantadora Tomkom Nootsara, ídolo da torcida da casa, da Tailândia. A holandesa Lonneke Sloetjes compôs a seleção ideal como oposto, ainda que Natália, da mesma posição, tenha sido a melhor atleta do campeonato.
